早在 1944 年，錢穆已在成都華西壩通讀《朱子語類》。1964 年新亞謝事後，他專攻《朱文公文集》，《語類》兩閱月讀畢。1965 年赴馬來亞大學講學，適逢患上青光眼，在痊癒的過程中盡日夜專讀《語類》，歷時八個月。之後返港，寫成《朱子早年思想考》，為其正式撰述《新學案》之第一篇。
錢穆夫婦回港後，居於沙田。錢穆日夜寫《新學案》，皆就前兩年所讀《文集》《語類》錄下筆記，分題闡述。1967 年港九騷動持續，為保積一年半來五十萬字之存稿免於散失，決定提早遷居，託友人在臺灣覓地，自建小宅。同年十月遷臺北，翌年七月，遷外雙溪。
《新學案》蒙哈佛燕京學社按月津貼研究及著作費港幣三千五百元，共三年。全書起筆於 1966 年 2 月，迄於 1969 年 11 月，歷時四年。
《新學案》方成稿，錢穆念全書牽涉太廣，篇幅過巨，遂於 1970 年初夏特撰《提綱》一篇，冠其首，撮述書中要旨，並推廣及於全部中國學術史。上自孔子，下迄清末，二千五百年中之儒學流變，旁及百家眾說之雜出，以見朱子學術承先啟後之意義價值所在。
他又續寫《研朱餘瀋》，自黃東發始，經吳草廬、羅整庵、陸桴亭諸人，下抵清末，擇取十餘家，各撰專篇，後散入《中國學術思想史論叢》中，未成一書。
錢穆愛讀朱子詩文，其專選朱子有關理學而又極富文藝性之文字，再加以詩選，合成一編。及後再增邵康節、陳白沙、王陽明、高景逸、陸桴亭詩，編成《理學六家詩鈔》。
兩度去韓國，他乘機披閱李退溪、李栗谷、宋尤庵、韓南塘四家全集，籀四家立言大義，寫《朱學流衍韓國考》一文，補充《研朱餘瀋》。錢穆認為：
若能有人專意治此，以「朱子學在韓國」為題，實可為中韓文化交流獲一激發，此與研究陽明學在日本，可以互相輝映。日本人治理學，亦自晦翁轉到陽明，其淵源實在韓國，日本學者亦認此事，而國人不能在此方面加以深究，亦誠大可惋惜也。」(《致楊聯陞書 (1968 年 3 月)》)
總言之，在錢穆眼中，朱子學
(1) 嚴分心、性，跟禪宗劃清界限；
(2) 工夫論較陸王細密，對知識積累予以肯定，承接漢唐儒；
(3) 幫助更好地理解及分判清儒之高下；
(4) 促進中日韓文化互動交流。
他因此歸宗朱子，且孜孜不倦寫出相關著作。
值得注意是，草《新學案》時，錢穆常有曲高和寡之嘆，見以下四條：
近人習於放筆為文，於此義理極精微考據極錯縱之問題之下，而下筆力求涵蓄，弦外之音，其能欣賞玩味者又有幾人？因此知義理、考據、辭章三者皆備之說，其事極不易企……此半年來自問學問稍有進境，惜已不能如我之意，暢所欲為到處研尋，而又少可談之人相與討論，或各拈一題分頭發揮，此為一大憾事。每與兄書。總是提到近日研玩所得，幸兄知我，當不視為好自襮也。(《致楊聯陞書 (1965 年 3 月)》)
而惜乎就穆所覩記，似乎前人頗少提出，至少在穆則為七十年來始知及此。心中十分愉快，午後在極熱中摘寫此兩卷中重要詩篇，凡得四十八首，而興有未盡，惜乎空堂寂寂，無人可語。(《致楊聯陞書 (1966 年 2 月)》)
在此絕無人可討論，大是悶事。(《致楊聯陞書 (1966 年 5 月)》)
又恨乏對面縱論之友，可以宣洩。(《致楊聯陞書 (1966 年 8 月)》)
